室温辉光放电电子还原制备贵金属复合体及催化剂研究

　　本书利用辉光放电电子还原在添加生物助剂以及掺杂Pd元素等不同条件下，制备了一系列经过改进的铂基催化剂，并全面分析总结了由结构形貌不同而导致的活性、稳定性显著提高的原因。 本书首先讨论了利用辉光放电电子还原于硬模板阳极氧化铝（AAO）表面制备贵金属纳米颗粒的可行性。研究结果说明，在没有保护剂、分散剂等有机试剂的影响下，通过辉光放电电子还原制备贵金属纳米颗粒，可以更本征准确地分析其性质与纳米颗粒之间的关系，这也为通过辉光放电电子还原制备Pt基催化剂的研究提供了基础。 之后，本书讨论了利用辉光放电电子还原制备的Pt/C-E催化剂在氧还原反应上的评价结果。催化剂表征发现经等离子体还原得到的Pt纳米颗粒粒径会随载量的改变而产生微小的变化，同时其暴露晶面基本以（111）晶面为主，并含有少量的（200）晶面。正是这两点特性导致其与氧的晶面结合能显著降低，进而提高了其催化活性和稳定性。 在本书中，借助多肽KLVFF，利用辉光放电电子还原制备的Pt （111）-P/C催化剂具有优异的ORR催化活性和稳定性。催化剂中的Pt纳米颗粒暴露晶面几乎全部为（111）晶面，同时粒径仅有2 nm左右，且不随载量的变化而改变。这样的粒径形貌特性使其获得了最小的与氧的晶面结合能。此外，多肽的引入不仅显著增加了催化剂对电子的传递速率，碳载体上也被掺杂氮元素，从而进一步提高了对氧气的吸附能力。这一系列的改进使该催化剂获得了优异的催化活性和稳定性，同时也为制备电化学催化剂提供了新的思路，更是为分析不同晶面的本征氧还原反应动力学提供了强有力的支持。 在本书中，利用辉光放电电子还原制备了PtPd/C催化剂，并对其进行了表征和电化学评价。催化剂中的Pt、Pd两种元素以合金的形式存在，其平均粒径只有2.5 nm左右。此外，由于氧还原反应的中间体OHads集团与PtPd合金表面的结合能更低。同时合金纳米颗粒仍主要以（111）面为主，其氧气分解速率也相对较高。这两点因素使得PtPd/C催化剂具有优异的ORR催化活性和稳定性。 本书最后还采用辉光放电电子还原制备了Pt/ZSM-22双功能催化剂，讨论了该方法制备的Pt基催化剂在传统石油化工领域的应用情况。

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