天然气水合物置换开发与利用

　　本书总结了CO2置换法开发天然气水合物相关的热力学、动力学、置换强化方法等研究成果，旨在为天然气水合物法开发及CO2封存提供参考。全书共分为7章。第1章总结并分析了国内外天然气水合物开发方法技术研究进展，着重介绍了CO2置换法开发天然气水合物在热力学、相平衡、化学平衡、动力学等方面的研究现状。第2章阐述了CO2-CH4体系下的水合物相平衡实验方法及结果，重点介绍了基于拉曼光谱数据所提出的CO2和CO2+CH4混合气生成水合物时在大小孔穴中的占据机理以及改进的Chen-Guo水合物模型。第3章研究了水合物存在条件下CH4和CO2在水溶液中的溶解度，重点阐述了基于Chen-Guo水合物模型、van der Waals-Platteeuw模型和拓展的PT状态方程结合建立的用于计算高于三相平衡压力条件下CH4和CO2在液相中溶解度的模型。第4章阐述了CO2置换CH4水合物中CH4的实验方法及结果，着重介绍了NaCl溶液体系（0．5％-1％）、十二烷基硫酸钠（SDS）体系CO2置换CH4水合物中CH4的置换过程。第5章介绍了用于描述CO2置换CH4水合物中CH4的动力学模型，计算了纯水体系、NaCl盐水体系和表面活性剂SDS体系的置换动力学数据。第6章探讨了CO2置换CH4水合物强化方法，考察了置换初始时刻在CO2和CH4水合物界面加入一定量的表面活性剂对置换效率的影响。第7章概括了气体水合物在气体分离与存储、溶液浓缩分离、蓄冷等前沿领域的应用进展。

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第1章 水合物开发技术进展
1.1 天然气水合物资源开发与温室气体储存研究的意义
1.2 CH4和CO2水合物的性质
1.3 天然气水合物开发方法
1.3.1 热激发法
1.3.2 降压法
1.3.3 化学试剂法
1.3.4 其他方法
1.4 CO2置换法开发天然气水合物的研究进展
1.4.1 置换反应的热力学研究
1.4.2 置换反应的相平衡研究
1.4.3 置换反应的化学平衡
1.4.4 置换反应的动力学研究
1.4.5 水合物模型介绍
第2章 CO2-CH4体系水合物相平衡及模型
2.1 实验装置及实验方法
2.1.1 实验装置及校验
2.1.2 实验方法
2.1.3 实验数据的处理方法
2.1.4 相平衡实验研究
2.2 CO2+CH4体系V-H相平衡计算
2.2.1 Chen-Guo水合物模型的改进
2.2.2 模型的校验
2.2.3 V-H两相闪蒸计算模型
2.2.4 计算结果与分析
第3章 水合物存在条件下CH4和CO2在水溶液中的溶解度
3.1 水合物相存在时CH4和CO2溶解度的研究现状
3.1.1 实验研究现状
3.1.2 模型研究现状
3.2 水合物存在条件下CH4和CO2溶解度的测定
3.2.1 实验装置及试剂
3.2.2 实验方法及步骤
3.2.3 注意事项
3.3 数据处理
3.3.1 纯水体系溶解度数据处理方法
3.3.2 NaCl溶液体系溶解度数据处理方法
3.4 结果与分析
3.4.1 三相平衡条件下CH4和CO2在纯水溶液中的溶解度
3.4.2 NaCl溶液中CH4和CO2溶解度测定
3.4.3 温度对溶解度的影响
3.4.4 压力对溶解度的影响
3.4.5 NaCl浓度对溶解度的影响
3.4.6 结果分析和讨论
3.5 热力学模型的建立及计算
3.5.1 三相平衡条件下CH4和CO2在溶液中溶解度模型的建立与计算
3.5.2 Lw-H相平衡条件下CH4和CO2在溶液中溶解度预测
3.5.3 NaCl盐水体系中热力学模型的建立
3.5.4 参数的拟合及计算结果
第4章 CO2置换CH4水合物中CH4实验
4.1 纯水体系CO2置换CH4水合物中CH4的实验研究
4.1.1 实验装置及方法
4.1.2 实验样品及配备
4.1.3 实验数据处理
4：1.4 置换反应结果
4.1.5 实验结果
4.1.6 不同条件下的置换效率
4.2 NaCl体系置换CH4水合物中CH4的实验研究
4.2.1 实验装置
4.2.2 实验样品及配备
4.2.3 实验数据处理
4.2.4 置换反应结果
4.2.5 实验结果讨论
4.3 SDS体系置换CH4水合物中CH4的实验研究
4.3.1 实验装置
4.3.2 实验样品及配备
4.3.3 实验数据处理
4.3.4 置换反应结果
4.3.5 实验结果讨论
4.4 表面活性剂SDS对置换过程的影响
4.4.1 纯水和SDS体系的置换结果对比
4.4.2 反应机理分析
第5章 CO2置换CH4水合物中CH4的动力学模型
5.1 置换动力学模型的建立
5.1.1 置换反应物理模型的建立
5.1.2 CO2水合物的生成动力学模型的建立
5.1.3 CH4水合物分解动力学模型的建立
5.2 模型中相关参数和变量的计算方法
5.2.1 气相中各组分逸度的计算
5.2.2 各组分在水合物相中逸度的计算
5.2.3 θs，CH4和θL，CO2的计算
5.2.4 反应速率常数和活化能求取方法
5.3 置换过程的模拟计算
5.3.1 计算方法
5.3.2 计算步骤
5.4 模型的计算结果
5.4.1 纯水体系的模型计算结果
5.4.2 SDS体系的模型计算结果
5.4.3 盐水(NaCl)体系的模型计算结果
5.4.4 对模型计算结果的分析
第6章 CO2置换CH4水合物的强化方法
6.1 实验方法
6.1.1 实验装置
6.1.2 实验样品及配备
6.1.3 实验方法及数据处理
6.2 实验结果及讨论
6.2.1 表面活性剂溶液加入量对置换强化方法的影响
6.2.2 表面活性剂溶液浓度对置换强化方法的影响
6.2.3 表面活性剂溶液强化CO2置换CH4水合物开发的机理分析
第7章 水合物利用技术应用进展
7.1 气体分离
7.2 海水淡化
7.3 果汁浓缩
7.4 水合物储天然气
7.5 水合物储氢
7.6 水合物蓄冷
参考文献