出乎其类，拔乎其萃，不容于尧舜之世；
未能事人，焉能事鬼，何必去父母之邦。
由于中英尚未就马嘉理案谈判妥当，致使郭嵩焘出使延期。十一月，郭嵩焘署理兵部侍郎，上《请将滇抚岑毓英交部议处疏》，弹劾云南巡抚岑毓英，要求将对马嘉理案负有直接责任的云南巡抚交部严处，对盲目自大，封闭守旧的官僚士大夫予以抨击。自然又招致毁谤，一时“汉奸”、“贰臣”等骂名接踵而至。慈禧太后曾数次召见郭嵩焘，以示勉励。
光绪二年（1876年）冬，嵩焘率副使刘锡鸿等随员三十余人启程赴英，在伦敦设立使馆。光绪四年（1878年）又兼任驻法公使。赴英途中，嵩焘将沿途所见所闻写成日记《使西纪程》，对西方民主政治制度称道有加，认为清廷应予以研究和仿效。
嵩焘到达英国后，对英国政治体制、教育和科学状况颇为留心，多次访问学校、博物馆、图书馆、报社等机构，结识了众多专家学者，并不顾六十高龄，与时偕行，潜心学习外语。还不时将考察心得撰文寄回国内，在内政外交方面提出中肯建议甚多。
光绪三年（1877年）八月，郭嵩焘以保护华侨利益计，上奏清廷，建议在华侨集中的各埠设立领事，以保护侨民。清廷俞允，并于翌年在新加坡、旧金山、横滨等地设领事馆，以维护海外华侨权益。抵英后，嵩焘目睹英国国内禁毒措施之严厉，不禁感慨万千，两次上疏要求严禁鸦片，并提出具体建议。嵩焘还从中外交涉日益广泛的现实出发，建议总理衙门编纂《通商则例》，颁行各省并各国驻华公使，以便于处理外交事务时有所参照。总理衙门接受了建议，后虽未编成《通商则例》，但翻译了大量西方法律规章，以备参用。出使期间，嵩焘处理了一系列具体外交事件，并接待了中国第一批海军留学生，与严复等人建立了深厚的友谊。嵩焘在对外交往中不卑不亢，分寸合度，持重老成，进退有据，处理外交事务合乎国际惯例，给驻在国留下了良好印象，以致郭嵩焘卸任回国时，英、法两国政府均表惋惜，不忍作别。
光绪三年（1877年）七月，郭嵩焘与守旧顽固的副使兼驻德公使刘锡鸿发生激烈冲突。清廷派遣刘锡鸿为副使的目的，主要就是监视嵩焘之言行。刘锡鸿秉承旨意，一直在暗中窥测，并不时对其攻击诋毁。此番，刘以“穿洋人衣、向巴西国王起立致敬、听音乐会频频翻看节目单为由”上密折参劾嵩焘，加之国内顽固派纷纷响应，郭嵩焘愤然而无奈，遂决定托病辞职。光绪五年（1879年），嵩焘与继任公使曾纪泽办理完交接事务后，黯然回国，称病回籍。
郭嵩焘虽身处江湖之远，但对国家安危系念之心从未泯灭，常就外交时事上疏朝廷，或致书同年进士李鸿章等重臣。晚年，他在湖南开设禁烟会，宣传禁烟。光绪十七年（1891年）病逝，享年七十有三。
