1919年12月18日，毛泽东率领赴京的驱张代表团到达北京，住在北长街一个叫伏佑寺的喇嘛庙里。这是他的第二次北京之行。
毛泽东到达北京后，经与各方协商，组成了“旅京湖南各界联合会”及“旅京湘人驱张各界委员会”。毛泽东很注重新闻舆论的力量，又成立了平民通讯社，自任社长，起草发出大量驱张的稿件、呈文、通电、宣言，分送京、津、沪、汉各报发表。
为了要求撤惩张敬尧，代表团在京先后进行过七次请愿活动。毛泽东还作为请愿代表，义正词严地向北洋政府国务总理靳云鹏提请了驱张要求。
1920年1月18日，毛泽东（左四）与湖南进步学术团体辅社部分成员在北京陶然亭聚会，讨论驱张问题。
毛泽东的名字频频出现在各种驱张的通电和新闻里。他的社会活动能力和政治才干越来越引人注目。日益病重的杨昌济特地致信当时任广州军政府秘书长、南北议和代表的章士钊，推荐毛泽东和蔡和森，说：吾郑重语君，二子海内人才，前程远大，君不言救国则已，救国必先重二子。可惜，毛泽东的这位恩师不久就病逝了。
毛泽东曾多次到医院探护杨昌济。杨昌济病逝后，他到法源寺与杨开智、杨开慧兄妹一起守灵，并发起募捐，抚恤遗属，操办后事。1920年1月22日，又同蔡元培、章士钊、杨度等联名在《北京大学日刊》发出启事，公布杨昌济病逝的消息，介绍他的生平。
驱张运动胜利在望的时候，毛泽东开始频繁地接触李大钊。他们多次讨论了马克思主义，同时也讨论了赴俄留学和女子留学之事。毛泽东在1949年进北平之前，还在西柏坡这样讲过李大钊：“在他的帮助下，我才成为一个马克思主义者。”在李大钊的帮助下，毛泽东对马克思主义有了越来越浓厚的兴趣。
1920年4月11日，毛泽东离开北京，前往上海。中途，他特意下车去游览了孔子的故乡曲阜。5月5日，毛泽东一行到达上海。5月8日，毛泽东在半淞园为即将赴法勤工俭学的新民学会会员举行了送别会。在上海，毛泽东又一次见到了陈独秀。当时的陈独秀，正同李达、李汉俊等筹备组织上海共产主义小组。毛泽东和陈独秀讨论他读过的马克思主义书籍，陈独秀谈了他自己对马克思主义的信仰。毛泽东后来说：“陈独秀谈他自己的信仰的那些话，在我一生中可能是关键性的这个时期，对我产生了深刻的印象。”
1920年5月5日，毛泽东从北京来到上海，8日，为赴法勤工俭学的部分新民学会会员送行。图为当时在上海半松园的合影。左七为毛泽东。
毛泽东说的“我一生中可能是关键性的这个时期”，和相约建党的南陈北李这两位当时中国思想界的巨人相继晤谈，可以说是毛泽东第二次离开湖南的最大收获。
1920年6月26日，张敬尧军队全部撤出湖南省境。在外从事驱张活动的湘籍人士相继回到长沙。7月7日，毛泽东从上海经武汉回到长沙，应聘担任一师附小主事，不久又担任一师语文教员并兼一个班的班主任。
与此同时，毛泽东个人生活中也发生了一件大事，那就是和杨开慧自由恋爱并文明结婚。
