不久，毛泽东又指定黎锦熙和吴玉章、范文澜、成仿吾、马叙伦、郭沫若、茅盾7人组成“中国文字改革协会”，黎任文字改革协会理事会副主席及汉字整理委员会主任委员。
在毛泽东的关怀下，黎锦熙潜心进行学术研究，毕生致力于文字改革工作，为祖国的文字改革工作和教育事业作出了重要贡献。
1950年5月17日，黎锦熙写信给毛泽东，提出关于《中国大辞典》编纂处机构归属，人员编制以及辞书编辑事业应合理发展等方面的意见，得到了毛泽东的赞同。毛泽东当即转告胡乔木（当时任毛泽东的秘书、中央人民政府新闻总署署长），得到了胡乔木的同意。5月22日，毛泽东写信给黎锦熙：
劭西先生：
五月十七日惠书敬悉。所提大辞典处各点均可同意。并和胡乔木同志说了，他也同意。请用电话和胡同志接洽为荷。
顺祝
健康
毛泽东
一九五○年五月二十二日
1954年，毛泽东又一次复信给黎锦熙，指示文字改革和字母拼音等工作，并说：“同意推广注音字母。” 对黎锦熙的身体和生活，毛泽东也非常关心。1953年的一天，毛泽东派人给黎锦熙送来了不少礼物。黎锦熙一看，全是一些珍贵药饵，还附有一封中央人民政府办公厅的信，内云：“黎锦熙委员：各兄弟民族先后敬献毛主席、周总理礼物一批，奉命分送给您人参果一包，阿胶四块，红参一盒，冰糖一块，麝香二支，贝母一包，虫草半斤，并请检收。此致敬礼！”
对于毛泽东的关怀，黎锦熙感激不尽，并把领袖的关怀化为动力，努力工作，潜心治学。
1962年春节，黎锦熙应中央人民广播电台之约，对台湾进行广播讲话。事后回到家里，当晚梦见台湾获得了解放，他乘宇宙飞船绕行地球，醒时高兴不已，当即填词一首——《沁园春》：“解放台湾，雾净波澄，风举叶飘。笑星沉海，当窗历历，河源雨过，隔坐滔滔。远掠层空，近探圆月，银汉翱翔孰比高……”
1967年，78岁的黎锦熙在家中接待了各地一批又一批前来询问毛泽东青年时代革命活动的群众和有关专家、学者，并撰写了《有关毛主席青年时代的回忆》一文。
“文革”中，由于“左”的干扰，黎锦熙的学术研究受到了影响，毛泽东和周恩来对他给予过保护，支持他的学术研究。1972年年底，在毛泽东、周恩来亲自过问下，83岁的黎锦熙由阜城门外白堆子迁居朝阳门内北小街一套四合独院内。从此，他有了一个安静的治学环境，在这里孜孜不倦地工作，直到去世。
黎锦熙一生勤勤恳恳地工作，孜孜不倦地治学，对汉语语法研究颇有贡献，在汉字改革和辞书编纂工作方面亦有成绩。著有《新著国语文法》、《比较文法》、《国语运动史纲》、《国语新文学论》等，主编辞书有《汉语辞典》等。党和人民也给了他许多荣誉。新中国成立后，黎锦熙历任北京师大中文系主任、中国科学院哲学社会科学部委员、中国文字改革委员会委员、九三学社中央常务委员等职，为全国人民代表大会第一、二、三届代表，全国政协第一、二、五届委员。
黎锦熙是毛泽东的授业老师，又是一位著名学者和民主人士，毛泽东对他非常敬重，平时总是尊称“劭西先生”，对黎的夫人黄鹤寿也称“黎师母”。他们之间的交情，持续了近70年，被传为佳话。
1976年9月，毛泽东逝世的噩耗传来，黎锦熙悲痛万分，身体日渐衰弱。1977年9月在毛泽东逝世一周年之际，他撰写了《峥嵘岁月中的伟大革命实践——回忆建党前夕毛主席在北京的部分革命活动》一文，发表在《光明日报》上，表达对毛泽东的深切怀念之情。
1978年3月27日，黎锦熙先生在北京逝世，享年89岁。
