20世纪30年代中，原子科学获得大踏步的发展，并在40年代开始对世界造成深远的影响。1934年，原子科学的泰斗玛丽·居里（即居里夫人）去世了，她女儿约里奥－居里及其丈夫弗里德里克·约里奥－居里首次通过阿尔法粒子轰击元素的方式获得人造放射能。在他们的实验里，钋元素经过阿尔法粒子的轰击，分解出带有正电荷的氦原子核。由于受这项研究的吸引，罗马大学的的物理学家恩里克·费米决定利用从放射性铍元素中获得的中子取代阿尔法粒子来作类似的实验，在实验中他让中子先通过石蜡以减低速度，结果发现慢速中子轰击产生反射性粒子特别有效。然后他又用同样的办法对铀进行轰击，却意外获得一种当时尚不知名的物质。费米当时还不确定发生了什么，他没有意识到自己正处在一个震惊世界的发现边上：他轰开了原子，这是原子能连锁反应的必经步骤。
爱因斯坦的老朋友里奥·西拉德也在这时候悄悄地提交了中子触发连锁反应的专利申请。第二年，他将该技术转让给英国海军部，希望使专利成为保密技术。西拉德也看过哈伯特·韦尔斯1914年出版的科幻小说《解放世界》，就是这本书给他灵感，立志要造出或发现一个原子连锁反应。韦尔斯的书中预言了一个发明，可以加快放射性衰变的速度，并能成为“正常”的炸弹，但这种炸弹一旦爆炸引起的连锁反应能够持续很长时间。
西拉德是一个应给予高度评价的科学家，应该在这儿特别提及。他是匈牙利人，因为对原子物理、热动力学、原子能和分子生物学的巨大贡献而闻名于世，也是匈牙利物理学界“四大启蒙人物”之一，跟他并列的是物理学家爱德华·特勒、尤金·魏格纳和汉斯·贝特。他的思想和申请的专利，除了上边提到的中子诱发连锁反应机制以外，还包括回旋加速器、线性加速器和电子显微镜。由于他在提出这些想法时不利的经济和政治情况，阻止他进一步发展并制造出实物。其他人则在他的想法的基础上加以扩展，并且从中获利不少——甚至有人剽窃他的想法而获得诺贝尔奖。西拉德也是1939年8月给富兰克林·罗斯福总统的那封著名的“爱因斯坦”之信的起草者之一。（本章将在后面述及此信）
1934年11月，爱因斯坦忙于除了科学研究之外还继续热衷于政治与和平主义宣传。他为美国教育进步协会在纽约召开的大会撰写了一篇关于教育与和平的短文在大会上宣读。在文中，他宣称美国人非常幸运，能够在学校中接受和平主义传播，因为这个国家没有受到外来侵略的威胁，没有必要在美国学生中输灌军事主义思想。他再次号召，整个国际社会通过团结达成世界总体和平，而非通过各自强化国家军事力量来保证这一点。
1935年，爱因斯坦一家在普林斯顿马舍尔大街112号买下一套住宅，离普林斯顿大学和高级研究所均不超过一英里，爱因斯坦在这个家一直住到去世。这栋两层白色小楼房有着黑色的屋顶、木制的门廊，还有一个小庭院。爱因斯坦去世后，海伦·杜卡斯继续在此生活到去世。现在，尽管官方并未刻意营造，这里因爱因斯坦曾经生活过，而为世界人士所敬仰，成为普林斯顿的著名景点。世界各地到普林斯顿的观光者，很多人会到房子对面的空地停留，拍下这个人类历史上最杰出物理学天才住过的地方。根据爱因斯坦的要求，去世后他的房子供给高级研究所的研究员作私人居所，所以现在那其实依然是一所普通民宅，并未刻意变成爱因斯坦的博物馆或他自己所反感的所谓纪念“神庙”。
在普林斯顿生活期间，爱因斯坦被当作一般居民看待，他的隐私也得到很好尊重，但有许多关于他的传说和轶事在此间流传。在普林斯顿邻居心目中他是一个特立独行的隐者，特别是他不修边幅的外表，以及他广为人知的一些非传统行为。人们还经常看见，他手中拿着一个圆筒形冰淇淋匆匆从街上走过，中间不时停下来逗逗小孩儿，或拍拍小狗，跟理发师或其他遇见的熟人聊聊天，身穿一件旧皮夹克，衣服皱皱巴巴的，他标志性的一头白发随风微微往后飘——活脱脱一个绝妙的卡通人物造型，都不用再请什么形象顾问进行专门卡通形象设计！他的发型甚至引起好些小朋友的注意。在他遗留下来的信件中，有一个小姑娘写信提醒他要记得打理自己的头发，她写道：“我在一篇文章中看到你的照片，我认为你应该去理理发，这样看起来好看一些。”在他那张由著名人像摄影师菲利普·哈斯曼所摄的著名的照片中，他也是穿着一件旧运动衫，显得十分随意。这张照片登上《时代周刊》“世纪之人”专刊的封面人物照，风靡全世界。爱因斯坦后来解释为什么讨厌穿袜子时，显示出他注重实用的观点。他说：“当我还年轻的时候，我发现我脚的大拇趾总将袜子弄破一个洞，因此我此后就不再穿它们了”。
爱因斯坦去世后，人们甚至很难找出有形证据证明这个谦逊的伟人曾在普林斯顿居住、生活过这么长时间。直到最近，普林斯顿人才将一条由高级研究所私有的街道以他的名字命名，还有一个私人设立的爱因斯坦“博物馆”位于普林斯顿拿骚大街的一家服装店后，同一条街上的普林斯顿历史协会卖一些与爱因斯坦有关的小纪念品，仅此而已。不过从2005年开始，该协会在其会所中开设了专门的爱因斯坦陈列专室，里面摆放了一些有纪念意义的东西以及高级研究所捐赠的一些家具。2005年4月，罗伯特·波克斯在普林斯顿市中心大厦前捐造了一座与他所捐修的华盛顿国家科学院前爱因斯坦塑像类似的塑像。此外，在普林斯顿大学校园的琼斯厅里的研究员用的休息室里，还留着爱因斯坦的德文名言“上帝难以捉摸，但他并无恶意”，牌匾高高挂在房间的壁炉之上，不过显然上述印记并不足以让人们确信爱因斯坦在普林斯顿居住过这么长时间。
在普林斯顿住了一段时间后，爱因斯坦开始设法为自己和家人获得美国公民身份。那时，美国公民身份申请只能通过美国驻外领事馆申请才能完成。于是，爱因斯坦决定趁此机会到百慕大群岛旅游，并计划在那儿提交他的公民申请。他和爱尔莎带着海伦·杜卡斯和玛戈特，于1935年5月乘船到百慕大群岛。提交公民申请后，百慕大群岛美国领事馆为了表达对爱因斯坦的敬意，特意为他们一家举办了一次盛大的晚会尽情庆祝。这次出游是爱因斯坦最后一次到美国以外的地区。他们回到美国后顺便去马萨诸塞州观光，在那儿爱因斯坦接受了哈佛大学授予他的荣誉博士学位，然后再到康涅狄格州海边的历史胜迹欧德莱姆去了一趟。
这段时间，德国政府已准备好要推翻十七年前协约国集团主导建立的凡尔赛条约体系。它停止再向战胜国支付战争赔款，并重新开始在全国推行强制兵役制。当德国的武装力量再次强大起来之后，政府又推动通过纽伦堡法令。该法令首先宣称是一部“为了保卫德国纯正血统和德国荣耀的法令”。它禁止德国人和犹太人之间通婚和通奸，并禁止四十五岁以下的德国女性受雇于犹太人家庭。纳粹政府通过的第二部法律是“帝国国籍法令”，剥夺了所有犹太人的德国国籍。纽伦堡法令的生效意味着此前非正式的反对犹太人的措施变成明目张胆的迫害。纳粹领导人强调该法令与纳粹党的计划一致，即致力于剥夺犹太人在德国的公民权利。
