1911年，武昌起义成全了辛亥革命。陶成章回到杭州，被委任为总参谋，他极力主张北伐。据《全浙公报》刊载，陶成章亲自参加指挥“金陵围攻”战役，在“弥漫弹雨”的战斗中，奋勇登阵，无役不从。浙江光复后，被举为省临时参议会议长。
南京的攻克，为临时政府的成立创造了条件，陶成章在上海成立光复军总司令部，并积极募兵。但这个刚开始做大的革命蛋糕，不仅有保皇派、改良派、立宪党人参与分配，就是革命党内部也因分配而起了争端。
浙江都督汤寿潜改任交通总长，他举荐章炳麟和陶成章“代理浙江”。章炳麟极力称赞陶成章，说“焕卿奔走国事，险阻艰难，十年如一日”，因而力举由陶成章来“代理浙事”。陶成章本人力辞不受，在浙江方面派人征求他的意见时，他说“贤能者均可，唯陈其美不可”，并致电推荐革命党人蒋尊簋继任。陶成章及其光复会员早就是陈其美等人的眼中钉，这一次需要解决了。1912年1月14日，在趁陶成章卧病上海广慈医院之际，陈其美的把兄弟蒋介石和光复会的叛徒王竹卿去暗杀了陶成章。死时，陶成章才三十五岁。
陶成章死了。光复会失去最有力的组织者和有行动能力的实干家，“领导乏人”，也就星散了。章太炎所言，“成章死，光复会亦暗不章”。用冯自由的话说就是“丧失其主脑，势渐瓦解”。
陶成章死了。光复会失去了国家社会层面的领袖，章太炎文人气过重，他没能跟孙中山和解。历史学家傅国涌先生感叹：“书生气十足的章太炎恐怕想不到，袁世凯等正是要利用他与孙中山一派的不和，坐收渔翁之利。”
陶成章死了。由于他的死，使得革命党人中极为重要的一支力量瓦解，历史为胜利者和最后存活者书写，在书写他和他的革命同志时，不免把他们的意义大打折扣了。尊蒋人士对蒋介石刺杀陶成章一事这样说：“陶成章踵回国，故意破坏同盟会，拥戴章炳麟，抹杀孙黄历史，并谋刺陈其美……孰权公私利害，决先除陶，以定革命全局，事后自承其罪……”
但这个革命家仍被历史有意掩盖了。人们不再谈论他的历史作用，假如他还活着一类的历史假设，而是谈论陶成章的“二三事”，甚至把他的人生细节当作笑谈了。
在陶成章遇刺后，家里只有其祖辈留下的二百余年的老房子，长期的革命生涯中，陶成章东奔西走，并没有为自己和后代置办什么家产。
鲁迅心中的陶成章也是清苦的。鲁迅回忆说，“以革命为事”的陶成章“穷得不堪”，在上海一度自称会稽先生，教人催眠术糊口。嗅觉灵敏的清廷在通缉他时就有一对句：“著《中国权力史》，学日本催眠术。”
