这场暴动，在一定程度上，是由以刚果为基地的一个安哥拉流亡团体——安哥拉人民联盟（简称“安人联”）b ——组织的，旨在将葡萄牙人赶出安哥拉。安人盟是由安哥拉巴刚果人于1957 年在利奥波德维尔成立，起初，它是巴刚果人的一个部族组织，将复兴古老的刚果王国作为自己的理念，后来才打出其民族主义旗号。霍尔敦·罗伯托领导着这个组织，他本人的名字是为纪念一位浸礼会传教士而取，一生中大部分时间流亡刚果，其间在比利时行政当局做了八年的会计。1958年，他出席了在阿克拉召开的全非人民大会，从此投身于民族主义事业。安人盟派出了许多人员，越境潜入安哥拉，组织发动起义。
然而，暴动并非仅仅由巴刚果激进活动分子挑起的。这些暴动事件大多带有自发性质，而且是突如其来，表明民众对葡萄牙人的统治存在广泛的不满情绪。在安哥拉北部地区，葡萄牙人掠夺非洲人大片土地，开垦成为自己的咖啡种植园或棕榈种植园，非洲人还受到葡萄牙殖民者及商人的粗暴对待，这些都引起了当地居民的强烈愤慨。此外，刚果独立也对该地区居民产生了影响，燃起了他们心中的希望，他们认为，葡萄牙人一旦面临暴动局势，就会与比利时人一样逃之夭夭，无心恋战。
1961年暴动规模之大、烈度之强，严重动摇了葡萄牙帝国的基础。萨拉查一面下令严厉镇压暴动，致使约2 万非洲人丧命，与此同时，他也批准了对60 多年来实施的殖民政策首次进行重大改革，颁布一系列法令，废除一切形式的强制劳役，禁止非法征用土地，赋予帝国所有“开化”和“非开化”臣民以平等权利，启动安哥拉北部地区社会复兴、教育和经济发展计划。但是，萨拉查仍然坚持拒绝实行全面政治改革，并拒绝放宽对政治活动的严厉控制。
与此同时，安人盟却很快陷入了内部混乱。罗伯特把该组织当成个人采邑来经营，控制着所有财务和行政大权，毫不留情地对待竞争对手。他极少进入安哥拉境内，不愿冒任何风险，怡然自得地作为政治流亡者留驻在利奥波德维尔，经营自己规模庞大的生意，享受着一种惬意的生活方式。1962 年，安人盟更名为安哥拉民族解放阵线a（简称“安解阵”）。突尼斯和阿尔及利亚人源源不断送来了援助。美国人也表示出几分兴趣。肯尼迪政府时期，美国官员对非洲民族主义持同情态度，挑选出一些与共产主义没有干系的民族主义领导人，与之建立和发展关系。罗伯托的组织被中央情报局甄别为合适的对象，可以提供秘密资金和武器援助。后来，葡萄牙人发现了此事，暴跳如雷，大为光火。罗伯特本人每年从中情局获得一笔1 万美元的固定资金。尽管有如此丰厚的援助，安解阵在安哥拉北部地区的活动依然因内部分裂和纷争而受到削弱，最后沦落到名存实亡的境地。
然而，由于萨拉查拒绝实行政治改革，在葡萄牙非洲帝国的土地上，民族主义运动四处出击，发起了游击战，旨在结束葡萄牙统治。1963 年，西非一个面积狭小的殖民地几内亚比绍爆发了游击战争；1964 年接踵而至的是莫桑比克。两地的游击战争都是由境外流亡组织所发起，它们利用邻近非洲国家作为基地，招兵买马，积蓄力量。在几内亚比绍，是几内亚和佛得角独立党a ；在莫桑比克，则是莫桑比克解放阵线b 。起初，游击队的袭击活动仅限于边境地带。葡萄牙军队不费吹灰之力就能予以遏制。由于内部的频繁争斗、个人恩怨以及部族矛盾，游击组织自己也常常自相残杀，从而遭到灭顶之灾。尽管如此，白人政权的堡垒已被打开缺口，最终给整个南部非洲的结局产生了深远的影响。
