1918年6月，杨昌济先生应北京大学校长蔡元培的邀请，举家迁至北京，出任北京大学伦理学教授。杨先生支持蔡元培、李石曾等人倡导的赴法勤工俭学活动，也时刻关心湖南青年的教育问题，所以，他很快就写信将华法教育会和留法勤工俭学会主办赴法勤工俭学活动的消息告诉给毛泽东和蔡和森，并希望他们组织有志青年来北京。毛泽东接到信后十分高兴。6月下旬，新民学会在陈绍休、萧子升任教的第一师范附属小学召开了一次会议，着重讨论“会友向外发展”问题。学会委托蔡和森赴北京了解有关情况，进行联系和准备工作。蔡和森6月23日赴北京，随后，将他在北京所了解到的赴法勤工俭学活动的一些情况，多次函告毛泽东，并急切希望毛泽东能尽快来北京。蔡和森在信中说，联系赴法勤工俭学一事，“殊不好为计，故亦望兄来指教。”并说，“驻京唯有润兄最宜”。蔡和森在信中还说，杨昌济先生“颇希望兄入北京大学”。
与此同时，毛泽东等会员在长沙到第一师范、长郡中学、周南女校等学校宣传鼓动，很快就有30多人报名。8月15日，毛泽东同罗学瓒、张昆弟、萧子升、李维汉等24名新民学会会员和进步青年，从长沙乘船出发，到汉口后转火车直赴北京。
开始，来到北京的新民学会会员多散居在设在北京的湖南各县的会馆里，毛泽东住在鼓楼豆腐池胡同9号杨昌济家，为了便于联系和学习、讨论工作，后来毛泽东和一部分会员聚居在地安门内三眼井胡同吉安东夹道7号，8个人住在一间很小的房子里，“隆然大炕，大被同眠”。生活十分清苦。在北京等候赴法的湖南青年，很快达到四五十人，后张昆弟、李维汉、李富春、贺果等，被安排在保定育德中学留法预备班，一面学习法文，一面学习机械学和机械制图；蔡和森到蠡县布里村留法预备班，在学习法文的同时，担任了初级班的国文教员；萧子升、萧子暲、陈绍休、熊光楚、罗学瓒等则在北京留法预备班学习。毛泽东经杨昌济先生介绍，在北京大学图书馆当管理员。但是，他仍然四处奔走，为赴法勤工俭学运动而努力。
据何长工回忆：毛泽东在解决了留法勤工俭学学生在国内的学习生活问题之后，就进一步为他们出国做准备。当时最要紧的是筹备赴欧旅费。毛泽东在杨昌济先生的协助下，把控制在范源濂、熊希龄等人手中的一笔前清户部应该退还湖南的粮盐两税的超额余款存入俄国道胜银行的利息，提取出来作为湖南勤工俭学学生的赴欧旅费。毛泽东的热情努力，受到了新民学会会员和勤工俭学学生的好评。罗学瓒在一封家信中写道：“毛润之，此次在长沙招致同学来此，组织预备班，出力甚多，才智学业均为同学所钦佩。”
1919年3月12日，毛泽东偕同一批准备赴法的青年，离开北京，14日抵达上海。15日，参加了环球各国学生会等组织召开的赴法留学学生欢送会。17日，第一批赴法学生乘坐邮船起航，毛泽东又到黄浦江码头为湖南青年送行。29日，参加了又一批赴法留学学生欢送会，31日又到码头送行。
毛泽东为赴法学友送行，许多赴法的新民学会会友曾恳切邀请他同行，但他却断然决定留在国内。后来在给周世钊的信中，他解释道：“我觉得求学实在没有‘必要在什么地方’的理，‘出洋’两字，在好些人只是一种‘迷’。中国出过洋的总不下几万乃至几十万，好的实在很少。多数呢?仍旧是‘糊涂’；仍旧是‘莫名其妙’，这便是一个具体的证据。因此我想暂不出国去，暂时在国内研究各种学问的纲要。我觉得暂时在国内研究，有下列几种好处：
1.看译本较原本快讯得多，可于较短的时间求到较多的知识。
2.世界文明分东西两流，东方文明在世界文明内，要占个半壁的地位。然东方文明可以说就是中国文明。吾人似应先研究过吾国古今学说制度的大要，再到西洋留学才有可资比较的东西。
3.吾人如果要在现今的世界稍为尽一点力，当然脱不开‘中国’这个地盘。关于这地盘内的情形，似不可不加以实地的调查及研究。这层功夫，如果留在出洋回来的时候做，因人事及生活的关系，恐怕有些困难。不如现在做了，一来无方才所说的困难；二来又可携带些经验到西洋去，考察时可以借资比较”。
