爱因斯坦在柏林大学的新工作中必须很好地处理与德国同事和校方的关系，对其中很多人，他私下里对他们的意识形态大加鞭挞。因为考虑到自己并非德国公民，他特别注意不与德国同事辩论时事，也从不在此问题上和他们对抗，只是很技巧地问一些问题以此来表达不同的观点。他也不仅限于把自己当作瑞士公民，还认为自己是世界公民，不隶属于任何特定的国家。他评论道：“国家主义是一种幼稚病，是人类的麻疹。”爱因斯坦的国际主义观点部分来源于他所坚持认为的科学研究没有国界，应该全世界免费共享科学成果。他认为国与国之间相互隔阂，使得各国的科学家们很难进行专业的交流。
令人奇怪的是，当他的一些精通爆破和化学的朋友利用所掌握的专长为战争当局卖命的时候，他并不显得特别不安，跟他在第二次世界大战时针对一些原子物理学家支持纳粹德国的忧虑表现大相径庭。爱因斯坦的朋友、化学家、1918年诺贝尔化学奖得主弗里兹·哈伯便被德国政府任命为化学战争研究部门的负责人，研究在战争中使用毒气的技术。另外一个同事、1920年诺贝尔化学奖得主瓦尔特·能斯脱，是威廉皇帝研究院的董事会成员和理事之一，在战争期间也成为战争武器研究的负责人之一，他的两个儿子都在这场战争中战死。
爱因斯坦发表相对论十年后，欧洲正经受着第一次世界大战的战火折磨。他依然在苦苦求索着如何把相对论理论加以扩展。在这时候，许多物理学家继续对相对论理论加以质疑，因为他们没有必要的知识背景、科学思维工具和公式来充分理解深奥的相对论的实质，而且直到那时还没有一项实验宣布证实相对论的假说。其他人则干脆把相对论束之高阁不再理会。因此，爱因斯坦决定踏踏实实地发表一系列文章、论文并作了很多公开演讲，继续向人们阐释他的理论。那一年的文章和演讲数量竟然达到十七次。整个第一次世界大战期间，他都在致力于构建后来所称的“广义相对论”。
1914年正好有一次日食的机会，观测这次日食的最好地方是俄国西南部。爱因斯坦的一个德国同事、爱尔文·弗洛伊德里希，在这年8月到俄国考察，拍摄了一系列有关日食的照片，尝试证实爱因斯坦相对论中的预测——在引力场中，光线会偏斜或者说弯曲。当弗洛伊德里希到达一战争策源地之一的克里米亚半岛不久，德国和俄国变成了交战中敌对的双方。科学家们被俄国军队俘虏，关到战俘集中营里，他们从一个阿根廷探险队借来的设备则全部被没收。这样一来，德国和阿根廷的探险队都无法拍摄日食照片了。只有当时尚处于中立立场的美国探险队，由于两国那时还没变成敌国，还能够照常拍摄。不过非常不幸的是，1914年8月21日日食当天天气很不好，灰色厚云层挡住了日食的过程，所有到场的观测队都无功而返，只能等着1919年的下一次日食才有机会证实爱因斯坦的预言了。
1915年底，爱因斯坦的研究工作有了突破，他提出了包含引力方面现象解释的完整的广义相对论理论（见第七章）。他在普鲁士科学院连续作了四场演讲来概括自己令人激动的发现。他1915年发现的理论取代了开普勒—牛顿行星运动定律，这个旧理论的基础是绝对空间的假说。而爱因斯坦新理论则涵盖行星椭圆形运行轨道的慢速运行，而且还能预测全新的情况——光线在太阳引力下的弯曲和水星近日点的光线现象。
在这期间，爱因斯坦的紧张工作和与爱尔莎的爱情一度让他忘却了自己作为父亲的责任。他的孩子们，特别是汉斯·艾尔伯特，已对日渐疏远的父亲产生恨意。在汉斯的印象中，父亲除了经常不在家之外，即使在家也通常伏案工作，不许他们进入他的房间玩耍，还不时对他们无缘无故地发火。后来爱因斯坦也感觉到了儿子的疏远，不过尽管他很想念和担心孩子们，很想将他们接到柏林跟自己一起生活一段时间，但意识到在这个兵荒马乱的时刻，让孩子们待在持中立立场的瑞士比留在德国会更安全些。他本来想夏天回苏黎世看望孩子们，但米列娃回信说他们那时可能不在家，只能转而带着爱尔莎和她的女儿们一块到波罗的海度假。他与米列娃和儿子们还保持着通信联系，最终在1915年9月份回家与孩子们会聚，还带着汉斯到附近的山里作了一次徒步旅行。
爱因斯坦把他对战争的感受用一篇题为《我对战争的看法》的短文章表达出来。这篇文章是应一家德国文化组织之邀写于1915年的10月至11月间，后来收入一部叫《爱国的纪念》丛书，并于1916年出版。这是一个文化保护运动，许多德国著名人物聚集起来号召在战争中好好保护德国的文化。爱因斯坦没有按主办者所要求的写一篇爱国主义的声明，而是写了这篇文章讲述他对战争的反对和憎恶。他说战争是植根于“由男性生物特性决定的侵略攻击性倾向”，他高举和平主义的旗帜，拒绝任何情况下的战争。他这篇声明的原稿中的大部分内容并没有被发表，公之于众的是经过审查的版本。审查过的版本中称：“我的国籍和公民资格所在的国家在我的感情中无足轻重。我把国家与个人的关系当作是一种商业关系，类似于人们与人寿保险公司之间的关系。”爱因斯坦九月份与儿子汉斯徒步旅行期间曾偶遇法国作家、和平主义者罗曼·罗兰。据罗兰回忆，爱因斯坦希望一战中的协约国赢得胜利，这样普鲁士的力量才能得到制约。他还主张依据地理分界线把德国分成两个部分，北边的普鲁士为一个国家，而南德和奥地利在南方组成另外一个国家。
进入1916年，爱因斯坦被选为德国物理学会的主席，他在这个位置上一直待到1918年。这一年对他来说更重要的事是，他殚精竭虑的心血结晶，广义相对论的详细论文发表了。这篇文章是他为《物理学纪事》而写的，题为《广义相对论的基础》。从此开始，1905年发表的相对论被称为“狭义相对论”，而1915年至1916年间得出的涉及引力场的相对论理论则被称之为“广义相对论”。广义相对论几乎可以用数学公式的方式解释所有的物理学定理（见第七章）。因为许多人发现广义相对论中的数学证明相当复杂，爱因斯坦努力简化了论证过程，并归纳出一个新的等式。这个等式技术性不那么高，首次发表于1917年写成的一本书《关于广义和狭义相对论的简易读本》中。这本书后来成为他最广为人知的一本书。虽说题目称之为“简易”，但实际上这本书对很多读者来说并不显得那么好理解（该书的英译本出版于1920年，该书名为《广义和狭义相对论普及读本》）。也许更浅显易懂些的是1916年他对量子运行原理的贡献，体现在他当年发表的三篇论文中。
