1922年饶毓泰学成回国，在南开大学担任教授并创办物理系，20年代未曾赴欧洲从事研究，回国后于1933年担任北京大学教授兼物理系主任。他的学生吴大猷说：“我国物理学研究的开始，不过是1931年前后的事。”那时的北大物理系主任王守竞虽然在量子力学方面成绩卓著，但他后来投身于飞机制造业，没有把研究继续下去。1933年饶毓泰接任后，不仅聚集了一批年轻有为的学者，还邀请国际著名科学家前来访问。这种少长咸集，群贤毕至的局面，使当时的研究工作非常活跃。
抗日战争期间，清华、北大、南开共同组成西南联大，因此物理系阵容非常强大。其中不仅有清华的叶企孙、吴有训、周培源、赵忠尧、王竹溪、霍秉权，北大的饶毓泰、朱物华、吴大猷、郑华炽、马仕骏，南开的张文裕以及许贞阳等人，还培养出杨振宁、黄昆、李政道、胡宁、林家翘、张守廉、黄授书、李荫远等一批著名物理学家。吴大猷回忆当时的情况时说：“遇见这样的‘群英会’，是使教师最快乐的事”。
抗战胜利后，胡适担任北京大学校长，饶毓泰认为这是开辟“吾国教育……新纪元”的大事，也是“延揽人才”、“复兴北大”的好机会。为此，他把钱学森写的《工程科学系之目的及组织大纲（草案）》寄给胡适，并提出“可否由北大聘钱学森先生为工学院长”的建议。但是不知什么原因，钱学森没有及时回国服务。
饶毓泰虽然是中国近代物理学的主要奠基人，但是他命运却极为不幸。他的第一任妻子朱毅农出身于海上名门。其姑姑朱其慧是民国初年内阁总理熊希龄的夫人，哥哥朱经农担任过光华大学校长和教育部次长等职务。由于朱经农也是中国公学学生，与胡适、饶毓泰关系很好，因此这门婚事可谓门当户对。饶毓泰留学回国后，曾多次写信与胡适谈及感情问题。从信中可以看出，当时朱女士“骨瘦如柴”，“身体欠佳”，饶对她“虽极有同情，但……踌躇不决”。有人说，朱女士害的是相思病，相思的对象是胡适，不知有何根据。此外，还有一位姓郭的女士与饶毓泰也有感情纠葛，这可能是促使饶下决心与朱结合的一个原因。
据吴大猷说，饶结婚后，因朱女士“有精神病，饶家庭生活不大愉快”，因此二人在1929年离异。几年后，饶毓泰再次结婚，但不久即爆发抗日战争，饶夫人避居上海娘家后不幸逝世。于是，饶毓泰“只有借埋首物理典籍以度过身心皆痛苦的抗战数年生命。”
1948年年底，饶毓泰本来在国民政府抢救学者的名单中，但是他没有乘飞机离开北平。据说，当年国民政府计划抢救的学者共60人，但实际上除了胡适、梅贻琦、毛子水等人外，大多数人没有从命。有人做过统计，中央研究院81位院士有60人留了下来，中国科学社27位理事除一人去了海外，全部留在大陆。 为什么在最关键的历史时刻，大多数学者都选择留下呢？这恐怕与他们心地善良、思想单纯有关。当时冯友兰就对他的弟弟冯景兰说：“何必走呢，共产党当了权，也是要建设中国的，知识分子还是有用的。你是搞自然科学的，那就更没有问题了。”他还说：“作为一个学者，对于自己所钟爱的学术事业，不能轻易放弃；对于政治，应当保持一定的距离；自己希望国家强盛，但对于哪一个党派掌权，则不想干预，也无力干预，谁能够把中国治理好，自己就拥护谁。”这显然是当时大多数学者的真实心态。
后来，有人在美国国务院的外交档案中发现，胡适飞到南京后，曾老泪纵横地对司徒雷登说：抗战胜利后，他只知道研究自己感兴趣的学术，放松了思想战场上的努力。正因为如此，胡适在1949年为《陈独秀的最后见解》作序，揭露了极权政治的本质；1950年又写下《史大林策略下的中国》，探讨了“中国崩溃”的教训。
1949年以后，饶毓泰继续担任北大校务委员会委员兼理学院院长、物理系主任。1952年“三反运动”开始后，饶毓泰最得意的一个学生在大会上指责他主张要“赶上世界学术水平”，是自私自利的思想在作怪。饶不能接受，北大一位副校长说他思想有问题。3月初，饶在家中晕倒，随后又精神失常。当竺可桢看望他时，只见他“眼睛直视无睹，不能认人，但云‘为什么缘故’。”“三反运动”以后，饶毓泰就基本上“靠边站”了。文革开始时，他倍受凌辱，于1968年上吊自杀。中国物理学奠基人的最后20年，居然会是这样。
对于饶毓泰，胡适总是念念不忘的。1962年，中央研究院在台湾举行院士会议，院长胡适在欢迎新院士的酒会上说：“我是一个对物理学一窍不通的?，但我却有两个学生是物理学家：一个是北京大学物理系主任饶毓泰，一个是曾与李政道、杨振宁合作验证‘对等律之不可靠性’的吴健雄女士。而吴大猷却是饶毓泰的学生，杨振宁、李政道又是吴大猷的学生。”遗憾的是，话音刚落不久，胡适因心脏病突发，倒地身亡。这一过程上文已经涉及，在此不赘。
