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1920年秋，恽代英受陈独秀委托翻译了考茨基的《阶级斗争》，并于1921年1月由新青年社出版。此书对毛泽东由一个激进的民主主义者转变成为一个马克思主义者起到了极大的推动作用。后来，毛泽东在保安曾向斯诺谈起这段经历：
1920年冬天，我第一次在政治上把工人们组织起来了，在这项工作中我开始受到马克思主义理论和俄国革命历史的影响和指引。在我第二次到北京期间，读了许多关于俄国情况的书，我热心地搜寻那时候能找到的为数不多的用中文写的共产主义书籍。有三本书特别深的铭刻在我的心中，建立起我对马克思主义的信仰。我一旦接受了马克思主义是对历史的正确解释以后，我对马克思主义的信仰就没有动摇过。这三本书是：《共产党宣言》，陈望道译，这是用中文出版的第一本马克思主义的书；《阶级斗争》，考茨基著；《社会主义史》，柯卡普著。到了1920年夏天，在理论上，而且在某种程度的行动上，我已成为一个马克思主义者了，而且从此我也认为自己是一个马克思主义者了。同年，我和杨开慧结了婚。
……
毛泽东说这段话时盘膝而坐，背靠在两只公文箱上，点燃了一支纸烟，很享受的样子。斯诺说，他的第二任妻子贺子珍静静地坐在旁边，兴趣盎然地听着。
几乎和毛泽东同时，恽代英也开始了自己一生中的重大转变，对自己信仰过的无政府主义和新村主义开始怀疑和批判。
而这一切是从他参加少年中国学会开始的。
事情缘起于好友刘仁静的一封来信，信的内容是希望恽代英加入少年中国学会。
少年中国学会由王光祈和李大钊等发起，1919年7月1日在北京成立，学会的宗旨是：“本科学的精神，为社会的活动，以创造‘少年中国’。”刘仁静是第一批会员。
秋天的夜晚，在昏暗的煤油灯下，恽代英半倚在床头，读着刘仁静的来信。当他读到少年中国学会的信条是“奋斗、实践、坚忍、俭朴”时，按捺不住心中的激动，一激灵坐了起来，对躺在身边的内弟沈光耀说：我要去北京。
去北京？
对！去北京，见李大钊，加入少年中国学会。
他连夜给学会执行部主任王光祈写信，他在信中写道：“假如我配得上做你们的朋友，我实在诚心的愿做一个会员。”
王光祈很快回了信，恽代英如愿以偿，成为少年中国学会的一名会员。
毛泽东也是少年中国学会的会员。
毛泽东是王光祈通过李大钊的介绍认识的。1918年秋，毛泽东和李维汉、罗章龙等二十名青年从长沙来到了北京，准备去法国“勤工俭学”。他未来的岳父杨昌济介绍他认识了当时任北京大学图书馆主任的李大钊，李大钊便安排他到图书馆当一名助理员，每月薪水八元。
毛泽东曾这样对斯诺回忆这段经历：
我的职位低微，大家都不理我。我的工作中有一项是登记来图书馆读报的人的姓名，可是对他们大多数人来说，我这个人是不存在的。在那些来阅览的人当中，我认出了一些有名的新文化运动头面人物的名字，如傅斯年、罗家伦等等，我对他们极有兴趣。我打算去和他们攀谈政治和文化问题，可是他们都是些大忙人，没有时间听一个讲南方方言的图书管理员要说些什么。
这时，毛泽东和年龄相仿的王光祈成了朋友。
几个月后，毛泽东去上海送湖南的朋友们上了去法国的轮船，因毛泽东不想去法国，便独自回了长沙。1919年年底，毛泽东率领湖南驱逐军阀张敬尧代表团到京上访，和王光祈再次相聚。经王光祈介绍，毛泽东正式加入了少年中国学会。这是毛泽东平生加入的唯一一个由别人创办的社会团体。
就这样，恽代英和毛泽东都成为了少年中国学会的会员。
不只是恽代英和毛泽东，少年中国学会可谓精英荟萃，名士云集。鼎盛时期的一百零七名会员中，后来加入共产党的除毛泽东、恽代英外，还有李大钊、邓中夏、高君宇、刘仁静、赵世炎、张闻天，几乎将“中共一大”四分之一的代表囊括其中；国民党方面，除了先为共产党，后为国民党的周佛海，还有杨亮工(官至考试院院长)、吴保丰(官至教育部次长)，沈怡(官至南京市市长)；以及后来青年党的核心成员左舜生、李璜、陈启天；更有科学、教育、文化界的名流：朱自清、宗白华、田汉、张申府、许德珩、李人、方东美、舒新城、杨钟健、康白情；甚至还有40年代成为中国“船王”的卢作孚。以至于到了40年代有人就说，当今中国已是“少年中国”的天下。
加入“少中”后，恽代英担任“少年中国学会丛书”的编辑工作，在他最初开列的二十六种书目中，马克思的学说放在重要位置。此时，“少中”主办的《少年中国》月刊行销网络通达九省，与《新青年》、《新潮》呈三足鼎立之势，一时洛阳纸贵。末代皇帝的英文老师庄士敦曾欲以《少年中国》来重塑禁于深宫中的溥仪。
然而，少年中国学会在运行两年后遭遇分裂。
分歧最初是缘于工读互助团的失败。
1919年底王光祈写了一封长信给左舜生，详细谈了自己工读互助团的具体设想，建一个“小菜园”：在距城市不太远的乡下，租个小菜园，不大不小，够十余人种即可；再在其中建十余间房子，用中式建筑，分上下两层楼，楼上作我们的书房、阅报室、办公室、会客室、藏书室、游戏室等等，楼下作我们的卧室饭厅等等。园子西南角上建筑一个厨房，东北角上建筑一个厕所，房子后面建上一个球场。园子周围挖条小溪，溪边遍种柳树，柳树旁就是竹篱，竹篱里是菜园。大家生活日程的安排：每天种菜两个钟头，读书、翻译各两个钟头，其他时间娱乐。种菜是为了从事户外劳动，于身体有益，且有收入；读书是为了寻精神上的快慰；翻译是为了介绍欧化，以革新一般人的思想；还可以办印刷局，既传播新知，又获得收入。各国出的新书，我们可以立即把它们翻译、印刷出来，“我们就是文化交通上的‘火车头’！”
王光祈设计的这个“菜园新村”集劳动、读书、娱乐为一体，构成比较完整的半工半读体系，他急切地呼吁：“我们不要再作纸上的空谈了，赶快实行我们神圣的生活！”
王光祈给他的“小菜园”设想定名为：“工读互助团”。
蔡元培、胡适、陈独秀、李大钊等鼎力支持，并给工读互助团捐款(陈独秀三十元，胡适二十元，李大钊十元)。一时间，工读互助团声名大振，不到半月工夫，捐款已达到将近一千三百元，大大超过了计划的一千元。
在王光祈、李大钊、蔡元培、陈独秀、胡适、周作人、高一涵、罗家伦等十七人发起下，北京工读互助团率先成立，有团员三十多人。按照王光祈的规划，三十多人分成三个组：第一组十三人，设在北大附近；第二组十一人，设在北京师范学校附近；第三组“全由女子组织”，设在女子高等师范附近，也有十多人。这些小组以办俭洁食堂、洗衣局、石印局、平民补习学校，乃至织毛巾、袜子，制作四川腌肉、火腿、香肠等为“勤工”的内容，工余则“按照指定的科目、时间往北大上课”。
工读互助团成立后呈现出一派生机勃勃的发展势头，1920年1月15日，蔡元培在《少年中国》上专门著文《工学互助团的大希望》，高度评价了工读互助团：“要是本着这个宗旨推行起来，不但中国青年求学问题有法解决，就是全中国最重大问题，全世界最重大问题，也不难解决，这真是大有希望的。”
