洪钧在百忙之余，不忘学术，尤对史学情有独钟。在任使臣期间，在译员帮助下，充分利用国外著述和相关资料，在元史研究方面取得了令人称道的成就。他爬梳史料，补证史实，考订典籍，为元史研究开辟了一条崭新途径。经数年努力，撰就《元史译文证补》三十卷。此书奠定了他在中国史学史上的地位。在国外期间，他还创造性地改革中国电报字码，使之与国外大致统一，不仅便于彼此间的交往，而且为朝廷节省了巨额通讯费用。
光绪十六年（1890年）回国后，洪钧晋升兵部左侍郎，在总理各国事务衙门行走。光绪十八年（1892年），发生帕米尔中俄争界案，洪钧遭到官员们的联名弹劾。先是，洪钧在国外曾以重金购买了一张俄制中俄边界地图，经校勘刻印后交给朝廷。此图将帕米尔地区许多卡哨画出中国国界，但由于洪钧和朝臣皆不谙外文，竟一直未能察觉。而此图被别有用心的沙俄公使收集起来，作为两国边境争端的“证据”。此事固属俄人无赖，后经各国洋务大臣的极力排解，总算弄清事实。然而洪钧却难逃其咎，精神遭受沉重打击。在悔恨交加中抑郁成疾，于光绪十九年（1893年）八月二十三日病逝于北京，年仅五十四岁。
洪钧逝世后，光绪皇帝深为痛惜，诏云：“兵部侍郎洪钧，才猷练达，学问优长。由进士授职修撰，叠掌文衡，擢升内阁学士，派充出使大臣。办理一切，悉臻妥协，简授兵部侍郎。差满回京，命在总理各国事务衙门行走，均能尽心职守。……兹闻溘逝，轸惜殊深。加恩著照侍郎例赐恤。任内一切处分，悉予开复。”
洪钧状元另一值得一书之处，是其与名妓赛金花的奇特姻缘。赛金花原名赵灵飞，生于安徽黟县，出生年月不详。十二岁时，随父亲居苏州。因家道衰败，身落娼门，化名傅彩云，沦为“清倌人”即卖艺不卖身之艺妓。因天生丽质，楚楚动人，成为一时花中魁首。光绪十年（1884年），四十五岁的洪钧因母丧而回苏州守孝，邂逅豆蔻年华的傅彩云，二人一见钟情，从此与这位姑苏才女结下不解之缘，并将其收为三姨太，改名赵梦鸾。不久，洪状元被任命为驻外使臣，需偕夫人同行。而洪钧正妻惧怕出洋，更怕洋人拥抱接吻之礼仪，故不能与之同复王命，这无疑为赵梦鸾提供了发展的机缘。赵梦鸾以公使夫人身份陪同洪钧前往欧洲四国，从此风光无限，光彩照人。民间广为流传着“男状元迎娶女状元”之风月故事，为世人演绎出一段爱情绝唱。
