首次执教经历，哥哥艾莫雷·莫雷拉的成绩不如弟弟泽泽·莫雷拉。1961年5月，哥哥也卷土重来。由于1958年瑞典世界杯巴西队夺冠，1962年智利世界杯巴西队不用打预选赛。在一系列友谊赛和正式赛事上，艾莫雷·莫雷拉的巴西队取得了11战11胜、进30球失8球的佳绩。智利世界杯上，巴西队6战5胜1平，进14球失4球。1963年3月友谊赛2比2打平巴拉圭队，同月玻利维亚南美锦标赛首战1比0击败秘鲁，次战5比1大胜哥伦比亚队。算上世界杯前11连胜、世界杯上6场不败和世界杯后3战不败，艾莫雷·莫雷拉带领的巴西队创下20场不败纪录。不过随后巴西队0比2输给巴拉圭队、0比3负于阿根廷队、2比2与厄瓜多尔队打平、4比5负于玻利维亚队。同年4月13日罗卡杯首轮，巴西队在圣保罗莫隆比2比3不敌阿根廷队，4月16日在里约热内卢马拉卡纳球场5比2大胜对手。但在随后的友谊赛上，巴西队先后输给葡萄牙队、比利时队、巴黎竞技队、荷兰队，只3比2赢了法国队。
艾莫雷·莫雷拉本有可能成为历史上第一位率领巴西队连续征战两届世界杯的主教练，但由于智利世界杯后战绩不佳，艾莫雷·莫雷拉在巴西队的日子到了头，1963年5月他告别了巴西队。1964年5月，瑞典世界杯率巴西队夺得第一冠的名帅文森特·费奥拉（Vicente Feola）走马上任。1965年11月21日，巴西队同一天打了两场友谊赛。文森特·费奥拉率领的巴西队2比2与苏联国家队战平，而艾莫雷·莫雷拉率领的巴西队二队（圣保罗州联队）5比3击败匈牙利，也算是给弟弟报了仇。1954年瑞士世界杯，泽泽·莫雷拉的巴西队曾2比4不敌匈牙利队被淘汰。1966年英格兰世界杯兵败，1967—1968年，艾莫雷·莫雷拉曾三度短期执教巴西队，但最终他没能率领巴西队第二次参加世界杯。
除六度入主巴西队之外，1948—1984年，在36年执教生涯中，艾莫雷·莫雷拉曾执教过巴伊亚、帕尔梅拉斯、维多利亚、葡萄牙人、博塔福戈、圣保罗、科林蒂安、葡萄牙波尔图和希腊帕纳辛奈科斯等俱乐部。令他引以为傲的是，他执教过三代著名巴西球员，包括20世纪50年代的济济尼奥（Zizinho）和阿德米尔·梅内泽斯（Ademir Menezes），60年代的贝利、加林查以及70年代的托斯唐、热尔松和里维利诺。1951—1954年和1958—1962年，泽泽·莫雷拉两度执教弗卢米嫩塞期间，他带的球员中就有日后大名鼎鼎的“艺术大师”特里·桑塔纳。泽泽·莫雷拉是第一位把区域防守引入巴西足球的人。1976年，泽泽·莫雷拉率领克鲁塞罗第一次捧起南美解放者杯。尽管以打法保守著称，但在1976年南美解放者杯上，泽泽·莫雷拉调教出的克鲁塞罗攻击力非常强大，整个赛事总共打进46球。世界杯战绩，弟弟不如哥哥。但总体执教战绩，兄弟二人都非常出色。
