但是，在处理企业事务时，他又不断抱怨工资率太高。在他位于霍姆斯特德的工厂的一次臭名昭著的打击罢工事件中，他竟然支持对罢工者的血腥镇压。在生意场上他冷酷无情，咄咄逼人；但在家里，他是妈妈的乖儿子，直到母亲去世才成婚，那年他已经51岁了。在美国，卡内基不遗余力地吹捧现存的企业和政治的权势集团；但在英国，他收购了一个连锁报系，来宣传废除君主政体和贵族院，废除英国教会。他坚信适者生存的法则，认为不该纵容穷人；但在他生命的最后20年里，却把自己百分之九十的财产捐给了公益事业。
这个处处自相矛盾的人几乎没有受过正式的学校教育。他自学成才，不仅在商务和政治上，而且在音乐、国际事务，以及今天称之为公共关系等方面，都有着丰富的见识。他是一个很能打动听众的演说家，还经常撰稿阐述自己的“财富福音”。他在杂志发表的两篇论述慈善捐赠是富人们应尽的义务的文章，产生了巨大的影响，在当时曾引起一场学术辩论。
其文章的基本观点是，富人有责任树立一个有节制而不炫耀的生活榜样，不铺张奢华；也有责任适度地满足那些隶属和依赖于自己的人的合理需求。除此之外，富人应当把所有到手的盈余收入都看成只是一种信托基金，他们所直接承担的责任是要以自己认为最有效的方式去管理这些资源，使之为社区带来最大的利益。这样，富人就变成了他们穷苦的兄弟们的受托人和代理人。
在卡内基卖掉他的公司之后两年，他退出生意场，把全部时间和精力用于公益事业。他已经有过捐赠的经验，25年前，他为故乡苏格兰的邓弗姆林捐赠了一座游泳池。当有些亲戚要求他再给他们的教会多捐一些钱的时候，他又勉为其难地捐了一架管风琴——他觉得风琴音乐大概是星期日教会礼拜的唯一可取之处。这件事渐渐地竟然发酵成他的慈善活动之一。当他馈赠教会风琴的事流传开来后，全国各地和国外的许多教会都向他提出了类似的要求，使他应接不暇。陆续得到他捐赠风琴的教会多达8000个，其中一半在美国，另一半在其他英语国家。对于一个根本不信教，而且以有理有序的“科学性的公益事业”先锋自居的人来说，这是相当离谱的。但是，卡内基显然并不在乎自己的自相矛盾、前后不一。
1881年，当他的财富积累已相当可观时，他提出捐款给匹兹堡建造一座公共图书馆，但市政府必须负责购置图书和管理。他后来又附赠了一大笔钱，让图书馆开办了八个分馆。他还赠款建立了一个美术馆、一个博物馆和一个音乐厅，它们后来组成卡内基理工学院的一部分。这所学院得到他的更多捐款，又扩建了一些技术学校、一个女子学院、一个图书馆培训学校和一所自然史博物馆。在这一宏大的项目完成时，卡内基捐款的数目已达2800万美元左右。1967年，这个学院与梅隆工业研究所合并成立了卡内基梅隆大学。
从某些方面看，这些早期的慈善尝试很典型地说明了卡内基从事慈善活动的方法，他的优先选择及他设定捐赠条件的理由。他从自己自学成才的经验中认识到，图书馆实在是人们获取知识以自立自强的最佳场所；而技术学校能够帮助人们获得谋生和从事有益工作的技能。至于艺术，特别是音乐，卡内基觉得是给人们提供“精雅的消遣和教养”的有效手段。
在匹兹堡图书馆开馆的那天晚上，卡内基在讲话中指出：“由于匹兹堡市明智的决定，这个图书馆得到了社区的支持，这就避免了公益事业中的一切弊端。匹兹堡的每个市民，即使是最不起眼的，现在走进的是他自己的图书馆，因为哪怕是最穷困的劳动者也直接或间接地付出了他们的一分奉献。”卡内基没有要求市政府为美术馆和博物馆提供经费，他说这些设施“应被看作是文化奢侈品，不该花费公币”。
