陈独秀本来被免职后心情失落，又面对高君曼的冷脸，情绪更加沮丧。他一头扎进书房，将一腔怒火全部付诸笔端，不分昼夜地撰写火药味十足的文章，以致每期《每周评论》上都有他的十几篇文章。4月20日，陈独秀更是公开点名张宗祥、曹汝霖、江庸、陆宗舆为亲日派“四大金刚”，为各地激进社团报刊大量转载。
“五四运动”爆发后，陈独秀利用《每周评论》，以极大的热情报道运动的发展，揭露北洋政府镇压学生运动的罪行，并开设山东问题专号、专版，详细报道山东问题的历史渊源与巴黎和会上失败的过程与原因，称山东问题乃“我们国民全体存亡的问题”，倡议人民“发挥民族自己的精神”，“反对日本和亲日派”。同时关注运动的新动向，及时总结运动中出现的问题，指导运动深入发展。
6月上旬，随着运动的发展，被捕学生已被陆续放出，陈独秀与李大钊商量，决定趁热打铁，把运动引向深入。陈独秀亲自拟就《北京市民宣言》，印刷后到中央公园散发。而此时，北京警方奉北洋政府之命已将陈独秀、李大钊等人列入严密监视对象，并予以抓捕。朋友们纷纷劝说陈独秀离京躲避，陈独秀不为所动。
6月11日，陈独秀身穿白色西装，头戴礼帽，与邓初、高一涵前往新世界游艺场散发《北京市民宣言》传单。他们来到新世界的屋顶花园，见下面露台上正在放映电影，观众黑压压一大片，于是将传单朝着下面观众撒下。就在这时，不知从什么地方走过一个人来，对陈独秀说：“也给我一份看看。”陈独秀没有多想，伸手递出一份传单，来人看了一眼传单内容，一招手，四周立刻围上几个人，将陈独秀逮捕。
陈独秀没想到来人是军警，后悔不迭，被军警带下楼的时候，远远看到邓初、高一涵，立刻大叫：“暗天无日，竟敢无故捕人"以此提示邓初、高一涵他已被捕，让他们逃跑。
陈独秀被押到警察厅外右五区警察署解宪厅，当夜12时，军警又闯入北池子箭杆胡同9号陈宅，高君曼从梦中惊醒，得知陈独秀出了大事，顿时吓得目瞪口呆。军警翻箱倒柜，搜走信札多件。
