在这以后，辛弃疾才得以从事于“审问囚徒，详复案牍”、“巡视州县”、“刺举官吏”等类真正属于提刑职分之内的工作。南宋初年，金兀术带大兵南侵时，江淮间居民曾大量地向江西境内的吉州、赣州等地迁移，南宋朝廷也派兵护送一部分皇室亲眷向赣州逃避。当金兵冲进吉州境内时，当地百姓和新近流亡来的逃难者们全都遭殃了。皇室亲眷们那时刚到泰和县，上万人的护送兵丁听到金兵打来的消息立即溃散，到附近各地去做土匪，打家劫舍，成为赣南一带居民经久难除的大患。当辛弃疾作为提刑巡视这一带时，上距那次事变虽已四十年，而那次留下的疮痍却还随处可见。他认为，今后宋朝廷如果仍不主动开展对金人的积极斗争，不但此前的大仇难得报复，而且江西居民也难保不再遭受同样的灾难。他在一次行经万安县造口镇时，不觉触景伤怀，百感交集，便在崖壁上写下了如下一首词《菩萨蛮·书江西造口壁》：
郁孤台下清江水，中间多少行人泪。西北望长安，可怜无数山。
青山遮不住，毕竟江流去。江晚正愁予，山深闻鹧鸪。
这是辛词小令中最负盛名的代表作之一。其上片从忆旧发端，以江水起兴，极写四十多年前金兵侵犯赣西南时给人民带来的巨大苦难，以江水之滔滔流不尽象征民族苦难之深。三四两句笔锋一转，直指当前中原沦陷、偏安危局依旧的可悲现实，并表达了作者对北方的深切怀念。下片即景抒情，一方面写江水冲破重重山岭的阻拦，依旧浩浩东流，令人向往；一方面写黄昏深山里的凄凉之景，以鹧鸪之鸣暗示时局的艰难。《菩萨蛮》这个词牌，自晚唐五代以来一直是人们用来抒写儿女柔情或小事小景的短调，作者却用它来写大题材，发大感慨，其宏大的艺术气魄令人叹服。明人卓人月《古今词统》赞其“忠愤之气，拂拂指端”；近人梁启超更评论说：“《菩萨蛮》如此大声镗鞳，未曾有也。”（《艺蘅馆词选》引）道出了此词思想艺术上的特点。
宋孝宗淳熙三年（1176）秋冬之际，辛弃疾由江西提刑改为京西路转运判官，他立即赶到湖北襄阳去就职。
淳熙四年（1177）春，南宋政府又改派辛弃疾知江陵府（今湖北江陵市），兼荆湖北路安抚使。
辛弃疾自到南宋之后，不论官大官小，也不论是在何地为官，都时时在心里牵挂着中兴大业，牵挂着抗金前线。在湖北、在江陵时，他仍然如此。这一年，一位李姓友人被从江陵调往汉中抗金前线担任军事要职。辛弃疾十分兴奋，写作了以下一首《满江红》词相勉相别：
汉水东流，都洗尽、髭胡膏血。人尽说、君家飞将，旧时英烈。破敌金城雷过耳，谈兵玉帐冰生颊。想王郎、结发赋从戎，传遗业。
腰间剑，聊弹铗。尊中酒，堪为别。况故人新拥，汉坛旌节。马革裹尸当自誓，蛾眉伐性休重说。但从今、记取楚台风，庾楼月。
这首词作于淳熙四年（1177），当时作者正在江陵知府兼湖北安抚使（荆湖北路的军政长官）任上。从词中多用李广之事这一点来看，这首词应该是有一位李姓朋友被调去汉中前线担任军事要职，辛弃疾在江陵为他饯行时所作。
词的上片，赞扬这位李姓朋友的家世和他本人的抱负才干，借以表达作者对金人强占中原的仇恨，以及收复失地的强烈愿望。一开头就以滚滚东流的汉水起兴，希望它能将被敌人污染的祖国大地冲洗干净。接下来，通过对古代抗敌英雄的歌颂和对其奋发有为的后裔的期许，实际上表达了作者自己以武力收复失地的主张。
词的下片则抒写辛弃疾看到友人上前线而自己却不得重用的苦闷心情，并勉励友人为国忘家，义无反顾。作者先用“弹铗”一典，表明自己的心事，接着就排开个人的不得意情绪，重新昂起头来雄声高唱，以“马革裹尸当自誓，蛾眉伐性休重说”的豪语勉励友人同时也自勉。这就一下子提升了全词的思想境界，使本篇成了一曲南宋爱国武士的颂歌。
